科易快讯NEWS

《自然·通讯》刊发我院陈蓉教授团队最新研究成果

来源:华中科技大学时间:2020-08-26

825日,《自然·通讯》(Nature Communications)在线刊发了我院陈蓉教授团队关于贵金属/氧化物界面精细制造的最新研究成果“Activation of subnanometric Pt on Cu-modified CeO2 via redox-coupled atomic layer deposition for CO oxidation(氧化铈负载的Pt亚纳米团簇界面精细调控活化低温催化反应)”。华中科技大学机械学院为论文第一单位。我院青年教师刘潇博士为论文第一作者,陈蓉教授为通讯作者,材料学院单斌教授为共同通讯作者。

涡轮增压、尾气再循环系统和混合动力等技术的发展在提高机动车燃油经济性的同时,对尾气净化系统的低温催化效率提出了更严苛的要求。随着近零排放标准的逐步实施,下一代尾气催化剂迫切需要提升其在小于100 ºC的催化活性来消除机动车的冷启动排放。贵金属Pt由于具有优异的活性和化学稳定性,被作为活性组分广泛应用于机动车尾气净化系统。为了实现贵金属的减量化,氧化物负载亚纳米Pt催化剂(单原子或亚纳米团簇)由于可以提高贵金属原子利用率而受到了广泛的关注。尽管通过高温水汽处理、元素掺杂、还原预处理等手段可以一定程度上提升氧化物负载亚纳米Pt催化剂的催化活性,但相比于文献报道的最优负载Pt纳米颗粒催化剂仍具有一定的差距。近期研究表明氧化物负载亚纳米Pt催化剂的活性对界面结构十分敏感,实现界面结构的精准调控是发展高效低温催化剂的关键。

陈蓉教授团队提出了耦合氧化还原的原子层沉积技术和载体表面还原性调控精确控制界面结构的方法。基于自主研发的流化床式粉末原子层沉积装备,实现了CeO2载体表面Pt单原子和亚纳米团簇的可控制备,并通过在CeO2载体中引入微量Cu元素,形成的Cu-O-Ce位点活化了表面晶格氧原子,促进了原子层沉积过程中Pt前驱体的锚定。界面精细结构表征表明Pt催化剂形貌的控制和低价态元素的引入精确调控了界面Pt-O的配位数以及界面电子相互作用。Cu掺杂的CeO2载体负载的Pt亚纳米团簇催化剂表现出室温以下的CO氧化活性,而且单位Pt原子的催化活性达到当前Pt催化剂的最好水平。实验表征和理论计算证实了Cu-O-Ce位点减弱了Pt团簇上CO的吸附强度,结合Cu-O-Ce位点活化的界面氧原子,增强了复合催化剂的低温催化活性。该项研究证明了团队发展的粉末原子层沉积装备和配套工艺在贵金属催化剂制备方面的高精度优势,为高效贵金属-氧化物复合催化剂的设计和制备提供了新思路,对消除机动车冷启动排放问题具有重要意义。

该工作得到了国家自然科学基金和博士后创新人才支持计划的支持。


论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-18076-6