Nat. Catal.: 通过原子设计在一个系统中同时进行氧化和还原反应

纳米技术 复合材料技术
纳米疯    2021-01-27    578

在许多重要的化学和生物反应中,单原子催化剂往往表现出与其本体催化剂相比意想不到的催化活性,并被认为是天然酶的潜在替代品。

有鉴于此,中国科学技术大学吴宇恩教授和南京师范大学李亚飞等人,报道了一种仿生复合物,卵黄壳Pd1@Fe1,具有两个兼容的单原子系统,该系统在N掺杂的碳壳中原子分散Fe1位点,在金属有机框架衍生的蛋黄核结构中有Pd1位点,

本文要点

1以金属氧化框架形成Pd1位点为核,以原子级的Fe1分散在氮掺杂碳为壳,构建了Pd1@Fe1核壳结构相容单原子系统复合材料。

2通过化学调控,能够将Pd1和Fe1的单原子位点的空间分布精确控制,得到有序的分布,从而在不同的反应过程中分别激活氧分子和氢分子。合成后的蛋黄壳Pd1@Fe1直接利用电催化全水分解过程中现场产生的O2和H2源,可以同时催化硝基芳基氢化和烯烃环氧化反应,并导致氨基醇的级联合成。

3苯乙烯和硝基苯分别在Fe1-CxN4-x位点和Pt1-CyN4-y位点连续的选择性反应,得到的氧化苯乙烯和苯胺在孔隙中自发反应,从而生成1-苯基-2-(苯氨基)乙醇,具有99%的高转化率和85%的高选择性。

总之,该工作提供了一种通用的策略,可以将不同的单个金属位点整合到一个系统中,从而能够连续地合成复杂的化合物,以应对各种挑战性的反应。

参考文献:

Zhao, Y., Zhou, H., Zhu, X. et al. Simultaneous oxidative and reductive reactions in one system by atomic design. Nat Catal (2021).

DOI: 10.1038/s41929-020-00563-0

https://doi.org/10.1038/s41929-020-00563-0


本文为专栏作者授权科易网发表,版权归原作者所有。文章系作者个人观点,不代表科易网立场,转载请联系原作者。如有任何疑问,请联系ky@1633.com。
热门观点