Nature:Pt单原子、Pt簇合物协同水热转换制氢反应

纳米技术 催化剂技术
纳米疯    2021-01-26    714

水热转换反应(WGS)是一种工业上十分重要的通过CO、H2O进行制氢反应的方法,该反应受到燃料电池应用的欢迎,但是需要能够在低温中进行持续催化的高性能催化剂。有鉴于此,北京大学马丁、大连理工大学石川、中国科学院大学周武等报道了一种Pt担载于α-MoC上的催化剂,其中单原子Pt1和亚纳米的Ptn簇修饰在α-MoC上,随后能够在313 K中进行WGS催化反应,研究结果显示该过程通过CO切断实现。在该催化剂中,Pt1和Ptn互相靠近是能够有效的进行催化反应的关键,通过相互靠近抑制了基底的氧化和催化剂失活。因此实现了高稳定性的催化活性,单位Pt位点的H2 TON达到4300000 mol。这种单原子和原子簇型催化剂有助于构建高活性和稳定的催化剂,用于活化重要的分子,比如CO、H2

本文要点:

(1)

通过改进的湿法浸渍合成了0.02~8 wt. % Pt担载量的Pt/α-MoC催化剂,发现当Pt担载量≤5 %,XRD中都未发现明显的Pt峰,说明很好的Pt分散性。

(2)

通过同位素标记等反应机理研究结果显示,制备的催化剂能够进行非传统的CO活化和重整反应,其中在较低温度中就能够实现CO的切断,随后形成的碳物种和水反应进一步生成氢气。通过这种非传统的反应机理,使得制氢反应增加35 %。总之,通过基于传统的Pt1和MoC的高性能催化活性、和这种基于切断CO的新型过程,实现了较高的催化反应性能。

(3)

在高空速(743,800 ml g-1 h-1)中进行催化反应,分别考察了0.02 wt. % Pt1/MoC催化剂、2 wt. % (Pt1-Ptn)/MoC的催化反应活性,对比发现0.02 wt. % Pt1/MoC催化剂起始活性较高,但是经过10 h连续催化反应,催化活性基本消除;2 wt. % (Pt1-Ptn)/MoC催化活性的稳定性更高,在20 h内活性仅有少量衰减和降低,而且经过100 h后仍能够保持54 %的活性。

作者发现0.02 % Pt1/MoC催化剂中的Pt1在催化反应后基本上发生氧化,但是2 % (Pt1-Ptn)/MoC催化剂在8 h催化反应后仍保持未被氧化。




参考文献

Zhang, X., Zhang, M., Deng, Y. et al. A stable low-temperature H2-production catalyst by crowding Pt on α-MoC. Nature 589, 396–401 (2021).

DOI: 10.1038/s41586-020-03130-6

https://www.nature.com/articles/s41586-020-03130-6


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