北大马丁&国科大周武&大连理工石川Nature:用于稳定低温制氢的Pt聚集的α-MoC催化剂

纳米技术 能源电池材料技术
纳米疯    2021-01-26    94

水煤气变换(WGS)反应是工业上重要的纯氢(H2)来源,其原料是CO和H2O。将这种反应用于燃料电池具有重要意义,但WGS催化剂需要满足低温下具有耐久性和高催化活性。

有鉴于此,北京大学马丁教授,国科大周武教授,大连理工大学石川教授报道了开发了一种在α-MoC表面锚定Pt原子的策略,成功制备了一种坚固、高效和稳定的(Pt1-Ptn)/α-MoC催化剂用于催化WGS反应,其中孤立的Pt原子(Pt1)和亚纳米铂团簇(Ptn)物种以高密度共存。

文章要点

1研究人员采用改进的浸渍法制备了Pt负载量为0.02 ~8 wt%的Pt/α-MoC催化剂。利用原子分辨扫描透射电子显微镜(STEM)和X射线吸收精细结构(XAFS)对催化剂结构进行了进一步研究。0.2 wt%Pt/α-MoC的高分辨率STEM Z对比图像(Z为原子序数)显示,所有Pt物种都以孤立的原子方式分散在α-MOC载体上,表面密度约为每100 nm2 具有9个Pt1。随着铂负载量的增加,表面铂物种的密度增加,其结构也在演变。值得注意的是,在2 wt%和8 wt%的Pt负载下,Pt1物种的密度分别增加到每100 nm2约42Pt1和80Pt1。此外,随着Pt负载量的增加,Pt团簇和纳米颗粒的出现与Pt L3边扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析相一致,当Pt负载量分别为0.02 wt%、2 wt%和8 wt%时,平均Pt-Pt配位数分别从0增加到3.8到5.6。

2研究发现Pt1物种具有更高的本征WGS活性,比迄今报道的最好的催化剂高一个数量级,而在α-MoC上聚集的Pt1和PtN表面物种是获得高质量比活性的关键。Pt原子物种能有效地促进相邻α-MoC表面氧物种的周转,使CO吸附在Pt表面,从而防止了α-MoC载体的深度氧化和失活。

3实验结果表明,(Pt1-Ptn)/α-MoC催化剂表现出4,300,000 mol hydrogen (H2) per mol Pt的超高周转次数,比Au/α-MoC催化剂高一个数量级。

这项研究对于设计可以有效地活化H2O和CO等重要分子以生产清洁能源的高活性和稳定的催化剂具有重要意义。

 

参考文献

Zhang, X., Zhang, M., Deng, Y. et al. A stable low-temperature H2-production catalyst by crowding Pt on α-MoC. Nature 589, 396–401 (2021).

DOI:10.1038/s41586-020-03130-6

https://doi.org/10.1038/s41586-020-03130-6




本文为专栏作者授权科易网发表,版权归原作者所有。文章系作者个人观点,不代表科易网立场,转载请联系原作者。如有任何疑问,请联系ky@1633.com。
热门观点