吴宇恩等Nat Commun: 受生物启发,整合氮化硼电场个单原子钴位点用作脱氯电催化剂

纳米技术 有机卤化技术
纳米疯    2021-01-20    1006

       

有机卤化物作为大宗商品化学品已广泛应用于医疗行业,农业种植和化工等领域。然而,大多数进入环境的卤化化合物在生物体中具有潜在的生物蓄积性,对人类健康产生不利影响4,5。脱卤通常能降低卤代化合物的生物毒性,也能去除抗生素特性。构建具有类酶活性位点和微环境的人工高效催化剂仍然是一个巨大的挑战。

有鉴于此,中国科学技术大学的吴宇恩教授、陈洁洁和周霄等人,报道了一种由碳掺杂氮化硼(BCN)负载的、具有局部极化B-N键与单原子Co位点催化剂(Co SAs/BCN),用于模拟卤醇脱卤酶(Rdh)的活性位点。

本文要点

1通过超分子控制热解策略,合成具有由BCN负载的、具有局部极化B-N键与单原子Co位点催化剂(Co SAs/BCN催化剂),表征发现高密度单原子Co均匀分散在Co SAs/BCN样品中

2DFT计算分析表明,与石墨碳或N掺杂碳(CN)相比,BCN载体可提供了额外的电场效应,有利于极性有机氯化合物的吸附。此外,由于能级发生正向移动,孤立Co的HOMO靠近费米能级,这有利于电子传递,表明Co SAs/BCN具有良好的催化还原活性。

3与理论预测结果一致,Co SAs/BCN催化剂在-0.9 V下对氯霉素(CAP)的脱氯效率高达98%,其反应速率常数分别是Co SAs/CN催化剂、Pd/C催化剂的4、19倍。研究表明,单原子Co与BCN载体进行耦合,在CAP脱氯反应中表现出高稳定性和选择性,并极大地抑制竞争性反应——析氢反应,使Co SAs/BCN成为可持续转化有机氯化物的候选材料。

参考文献:

Yuan Min et al. Integrating single-cobalt-site and electric field of boron nitride in dechlorination electrocatalysts by bioinspired design. Nat Commun, 2021.

DOI: 10.1038/s41467-020-20619-w

https://doi.org/10.1038/s41467-020-20619-w



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