刘彬/苏陈良ACS Energy Lett.: 碳纳米片上原子分散的铁杂原子(N, S)桥联位点促进氧还原反应

纳米技术 碳纳米片技术
纳米疯    2021-01-13    886

  单个Fe原子分散的碳纳米结构在可再生能源方面表现出良好的氧还原反应(ORR)活性。然而,单个Fe原子的微环境需要进一步设计以优化催化性能,这具有挑战性。

  有鉴于此,新加坡南洋理工大学刘彬教授和深圳大学苏陈良教授等人,开发了一种NaCl模板热解方法,以制备在碳纳米片上原子分散的铁杂原子(N, S)桥位锚定的单Fe原子催化剂。

  本文要点

  1)首先将柠檬酸铁,硫脲和氯化钠溶解在水中,然后快速冷冻干燥以限制Fe离子和含N/S的有机分子在NaCl基质中。随后,用氯化钠对固体前驱体进行热分解。

  2)NaCl不仅用作构造高度多孔材料的模板,而且由于其高熔点(801°C)也限制碳化过程以抑制Fe物种的聚集,这可能有利于单个Fe原子位点的形成。碳产品的收益率约为14。6%(不包括氯化钠)。

  3)N和S配位的Fe原子位点(FeN3S)会引起电荷重新分布,降低了含氧反应中间体的结合强度,并导致快速的反应动力学和良好的氧还原活性。电化学结果和理论计算均表明,在单个Fe原子微环境中引入S具有积极的作用,可以有效地调节单个Fe原子位点的局部电荷密度分布,从而促进其与ORR中含氧反应中间体的相互作用。

  总之,该工作提供了一种有效的方法来调节单原子催化剂的微环境,以优化电催化性能。
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  参考文献:

  Mengran Wang et al。 Atomically Dispersed Fe–Heteroatom (N, S) Bridge Sites Anchored on Carbon Nanosheets for Promoting Oxygen Reduction Reaction。 ACS Energy Lett。, 2021。

  DOI: 10。1021/acsenergylett。0c02484

  https://doi。org/10。1021/acsenergylett。0c02484

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