四苯乙烯-正交反应 I 链内正交Hantzsch发光体对折叠和聚集的自我报告

有机技术 荧光染料技术
尹教授    2021-01-06    250
研究进展:某些多肽,尤其是酶,折叠成完美定义的三维结构对它们的功能至关重要,蛋白质错误折叠和聚集与许多与衰老相关的神经退行性疾病的发病有关。为了更好地理解疾病和设计药物,已经开发了多种方法来研究蛋白质折叠并监测缺陷蛋白质自组装成致病性蛋白质聚集体的过程。其中,用于监测蛋白质折叠和聚集的自报告荧光方法在生物化学中历史悠久。然而,在单个合成聚合物链中放置正交发光团以实现自报告折叠(即分子内折叠孤立的单链纳米颗粒)和自发聚集(即单链纳米颗粒(SCNPs)的分子间聚集)仍然是一个巨大的挑战。

解决方案:在本文中,作者通过在单个聚合物链中基于Hantzsch酯形成的正交发光体,开发了一种自我报告分子内折叠和分子间聚集的策略(图1)。非发光的β-酮酯修饰链通过折叠过程中Hantzsch荧光团作为链内连接产生的荧光,可以直观地检测分子内的致密性(图2上);分子间缔合是通过聚集诱导发射(AIE)从正交发光体中识别出来的,该正交发光体在形成多SCNP组件后显示出强烈的光致发光,且波长发生红移(图2下)。       

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图1:基于β-酮酯修饰链中的Hantzsch酯形成的正交发光团的合成策略示意图,用于自我报告分子内折叠和分子间缔合。

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图3:不同体积比下(THF / EtOH)SCNPs N3fa的光致发光光谱(下)

结论:本文中,由于在合成聚合物链中引入β-酮酸酯部分相对简单,而且确实已从包含这些侧基的前体中构建了各种功能性SCNP,因此该策略有望一目了然有害多链聚集体的存在与否会影响SCNP在催化、感测、识别等方面的性能。

参考文献José A. Pomposo et al. Self-Reporting of Folding and Aggregation by Orthogonal Hantzsch Luminophores Within a Single Polymer Chain. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 1–7.


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