ACS Catal:双卟啉碳基催化剂金属位点调控改善CO2/CO还原产物选择性

纳米技术 电催化技术
纳米疯    2020-12-29    1021

  在电催化CO2还原反应中,提高效率/选择性是个非常重要的挑战,目前人们在Cu催化剂的界面上实现了将CO2选择性转化为烃类、其他类型高价值化学品。有鉴于此,哥本哈根大学Jan Rossmeisl等报道了通过DFT计算的方法对3D碳催化剂(双卟啉分子等)用于CO2电催化还原的前景。

  本文要点:

  (1)

  本文工作提供了从分子级别修饰催化剂的方法,进而改善催化剂生成烃类产物,当在双卟啉结构中加入另外的金属中心,能够分别作为质子转移位点、或者CO吸附位点,从而促进C-H、C-C键的形成。同时,第二个金属卟啉中心能够选择性的稳定关键性中间体物种(*CH2O、*OCH3、*OCCHOH),从而有助于生成CH4、C2产物。

  (2)

  进一步的,作者发现Pacman催化剂中修饰Mn、Fe,催化剂能够用于合成CH4。Pacman催化剂中修饰CoNi、CoCu、CoCo,能够用于生成CH3OH。而且CoCo结构的催化剂能够用于生成C2物种产物。
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  参考文献

  Hao Wan, Yan Jiao, Alexander Bagger, and Jan Rossmeisl*, Three-Dimensional Carbon Electrocatalysts for CO2 or CO Reduction, ACS Catal。 2021, 11, 533–541

  DOI: 10。1021/acscatal。0c04878

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