ACS Catalysis:再生式硫化铜电催化氧化还原循环用于可持续合成氨

纳米技术 电化学法合成技术
纳米疯    2020-12-24    395

  电化学氮还原反应(eNRR)是一种很有前途的高效低排放合成氨的方法。近日,韩国科学技术研究院(KIST)Hyun S。 Park,Sung Jong Yoo,延世大学Hansung Kim报道了一种硫化铜基电催化剂用于电化学法合成NH3。

  文章要点

  1)研究人员采用固相合成法在中性水溶液中制备了Cu9S5催化剂,首先将Cu(NO3)2·2。5H2O和CH4N2S粉末在砂浆中研磨,然后进行热处理,合成了Cu9S5/NC催化剂。

  2)研究发现,尽管Cu9S5/NC催化剂在-0。5 VRHE下具有10。8±0。4μg/hcm2的活性,但在eNRR过程中Cu9S5/NC的晶体结构会转变为Cu2O,催化剂NRR活性被降解。为了实现连续的电化学合成氨,研究人员引入了一个再生的电化学硫循环来恢复Cu9S5的晶体结构和NRR活性。电化学再生循环重构了连续的NH3生产过程之间的金属?硫键,恢复了NRR的活性,以溶解的N2和H2O为反应物,在重复的合成氨反应中生成NH3和H2。

  3)研究人员利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析了Cu9S5在氧化还原循环过程中的表面态,并用核磁共振(NMR)和比色法(UV?Vis)证实了NH3的生成。

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  参考文献

  Hee Soo Kim, et al, Regenerative Electrocatalytic Redox Cycle of Copper Sulfide for Sustainable NH3 Production under Ambient Conditions, ACS Catal。 2021

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