《Nature Catalysis》:合成方法相当,性能提高四倍的催化剂!

催化发光材料技术 能源电池材料技术
材料科学与工程    2020-12-16    531

  质子交换膜(PEM)燃料电池是高效的清洁能源转换装置,它需要高活性催化剂才能在阴极处进行氧还原反应(ORR)。铂族金属(PGM)具有最高的ORR活性,目前被大规模用作PEM燃料电池中的阴极催化剂。在大规模生产中,它们约占PEM燃料电池总成本的一半,而高昂的成本使它们无法大规模应用。因此,对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的氧还原反应而言,开发不含铂族金属(PGM)并且具有高活性和耐久性的催化剂是一个巨大的挑战。

  近日,来自纽约州立大学Xiaohong Xie的等人在《Nature Catalysis》报告了一种原子分散的Co和N共掺杂碳(Co–N–C)催化剂,其催化氧还原反应活性与用类似方法合成的Fe–N–C催化剂相当,但耐用性是后者的四倍。另外,Co-N-C催化剂在1。0 bar的H2/ O2气体压力以及0。9V的开路电压的条件下测得的电流密度为0。022A cm-2、峰值功率密度为0。64 W cm-2。本文确定了金属(M)–N-C催化剂的两种主要降解机理:自由基对催化剂的氧化作用和活性位的脱离金属作用。Co–N–C相对于Fe–N–C的耐久性的提升主要是由于Co离子在Fenton反应中的活性较低。Fenton反应从主要的氧还原反应副产物H2O2产生自由基,并且显着增强了Co–N–C的脱离金属的能力。

  论文链接:https://doi。org/10。1038/s41929-020-00546-1

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  图1 |原子分散的Co–N–C催化剂的合成与表征示意图

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  图2 | Co–N–C催化剂的结构表征示意图

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  图3|  RRDE和PEM燃料电池性能测量示意图

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  图4 |在RRDE和MEA上研究了催化剂的耐久性示意图

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  图5 |对降级机制的基本理解示意图

  结语:

  本文通过采用两步封装和配体交换方法将CoN4部分固定和围在ZIF-8微孔中从而合成了一种高性能原子分散的Co–NC(1。0)催化剂。这种方法显着提高了CoNx位点的密度,从而提高了催化ORR活性。Co–NC(1。0)催化剂在开路电压0。9V的条件下达到了0。022 A cm-2的高电流密度,在开路电压0。87V的情况下达到了0。044 A cm-2的高电流密度(仅比美国相关部门的目标低30 mV)。H2 / O2 PEM燃料电池测试的能量(DOE)和峰值功率密度为0。64 W cm-2,这是非Fe M–N–C ORR催化剂报道的具有最高活性催化剂。Co–NC(1。0)中的ORR活性位点主要位于碳的内部,更重要的是,与类似合成的Fe–NC(1。0)催化剂相比,本文的Co–NC(1。0)催化剂具有显着增强的耐久性。(文:SSC)

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